그녀는 예상치 못한 일을 계기로 학교의 우상인 소마 유키의 집에 살게 된다. 2011년 7월 4일부터 9일까지는 인도 뭄바이 한 슬럼가를 방문해 월드비전이 운영하는 "거리 아동 지원 센터"에 다니는 자매의 집에 찾아가 선물을 주는 등 봉사 활동을 했다. 과거 아이비의 소속사였던 팬텀은 당시 아이비가 댄스, 발라드 등 모든 장르를 소화할 보컬을 지녔고 춤실력까지 겸비해 성장 가능성이 무궁무진하다고 소개하기도 했다. 멜론, 엠넷, 올레 뮤직 등 국내 주요 음악 사이트에서 주간차트 1위를 차지하였다. 타이틀곡은 "Bad Girls"이며 어쿠스틱 밴드 사운드로만 구성된 댄스곡으로 이효리가 직접 작사했고, SBS 《인기가요》, KBS 《뮤직뱅크》, M-net 《엠카운트다운》에서 1위를 하였다. 2013년 5월 6일에는 새로운 앨범 발매에 앞서 선공개 곡 "미스코리아"를 발매하였고, 이 곡은 이효리가 직접 작사, 작곡한 곡으로 많은 화제를 모았다. 2010년 4월 12일 이효리의 네 번째 정규 앨범 H-Logic이 발매되었다. 5월 21일에는 이효리의 다섯 번째 정규 앨범 MONOCHROME이 발매되었다. 2008년 7월 16일, 이효리의 세 번째 정규 앨범 It's Hyorish가 발매되었다. 이후 새 앨범 활동을 위해 SBS 《패밀리가 떴다》를 제외한 일부 예능 프로그램에서 하차했다.

임금님의 간식을 지키기 위해 오늘도 무사는 눈을 감고 정신 통일을 읊조리며 적을 기다립니다. 이효리는 H-Logic이 표절 논란에 휩싸이며 모든 활동을 중단해 심리적 안정을 위해 자선 활동을 시작했다. 2016년 11월, 이효리는 키위미디어와 계약을 체결하고, 2017년 상반기 컴백을 예고했다. 한편, 이효리는 2011년 11월, 가수이자 프로듀서인 이상순과 열애를 인정했다. 2011년 11월, 12월에 걸쳐 아름다운재단과 한국재가노인복지협회를 통해 독거노인을 위한 겨울 난방비로 총 5,000만 원을 기부했다. 〈On Style〉프로그램 〈GOLDEN12〉를 통해 동물사랑, 생명사랑을 주제로한 자선 콘서트를 열었으며 콘서트 수익금은 모두 동물보호연대에 기부했다. 수익금 전액인 1억 2000만 원을 한국동물복지협회에 기부했다. 한편, 이효리는 9월 1일 제주도에 위치한 자신의 별장에서 가수 이상순과 결혼식을 올렸다. 이효리는 2010년 2월 23일 서울 잠실 학생체육관에서 열린 제1회 서울문화예술대상에서 "U-Go-Girl"로 대중음악 가수 대상을 수상했다. Dark Angel 로 인한 가수로서의 이미지가 하락한 이효리는 한동안 예능 프로그램 MC로서 활동했는데, 《해피투게더 시즌 2 - 프렌즈》, SBS 《일요일이 좋다 - 체인지》, KBS 《상상플러스 시즌 2》 등에서 활동했다. 같은 해 7월 20일에는 Mnet의 힙합 서바이벌 경쟁 프로그램 《쇼미더머니》에 출연해 15분 동안 자신의 히트곡 "10 Minutes", "Chitty Chitty Bang Bang", "Hey Girl" 등을 공연해 큰 화제가 되었고, 최고 시청률을 기록했다. 현재 MBC 예능 프로그램 놀면 뭐하니의 새 프로젝트 3인조 혼성그룹 싹쓰리에 의해 린다 G로 활동하였다.

또한 '패밀리가 떴다'와 같은 예능 프로그램을 통해 자기만의 매력을 시청자들에게 선사했다. 일본의 애니메이션은 일반적 애니메이션 제작과 마찬가지로 콘티 작성, 목소리 녹음, 캐릭터 디자인, 셀 제작 등의 과정을 통해 만들어진다. 이후에도 봉사활동을 꾸준히 다녔으며, 이상순, 혜박 등의 친한 연예인들 그리고 팬들과 함께 봉사를 했다. 이후 이효리는 표절로 인해 모든 활동을 중단하며 휴식을 가졌다. 이러한 모든 것이 송 서방에게는 꿈이요, 수수께끼였다. 모든 생명이 태어날 때부터 가지고 있는 마력의 핵심이라 근원. 이효리는 2010년 8월 엠넷 미디어와 계약이 끝나면서 핑클 때부터 함께 해 온 DSP 엔터테인먼트의 길종화가 독립해 세운 기획사 B2M엔터테인먼트에 계약금 없이 이적했다. 또한 이효리는 세계에서 가장 '섹시한 여성' 9위로 선정되어 동양 스타 중에 가장 높은 순위로 기록되었다. 하지만 그 친근한 귀여움이 패셔너블한 여성 배우, 연기 잘 하는 여성 배우가 넘쳤던 1990년대에 최진실을 가장 돋보이게 만든 무기였다'라는 평을 내놓기도 하였다. 이러한 자선 활동을 하며 2011년 12월 12일 열린 세상을 밝게 만든 사람들 시상식에서 방송/연예인 부문 수상자로 결정되었다. 2008년 12월 19일과 20일 양일간에 걸친 이효리의 첫 단독 콘서트 천하무적 이효리가 열렸는데, 모두 매진이 되며 1회 공연을 더 추가했다. 미국의 팝 그룹 스위트박스의 보컬리스트 제이드는 이효리가 "정말 역동적이고 뜨겁다. 최고로 섹시한 가수다"라며 칭찬하기도 했다.

이효리는 많은 가수들이 자신의 이름을 인용하는 것에 대하여 "그만큼 내가 표적이 되니까 그런 거라고 생각한다. 소위 1등이니까 내 이름을 붙이는 거 아닌가. 기분 나쁘지 않다."라고 말했고, "손담비, 서인영, 아이비까지는 괜찮다. 그런데 데뷔한 지 일주일도 안 된 친구들까지 그러는 건 좀 아닌 것 같다"라며 선을 그었다. 앨범은 대부분 혼합된 호평을 받았고, 《이즘》에서는 "솔직히 가장 놀란 것은 이효리의 실패를 두려워하지 않는 대담함이다. 분명 '이번만은 반드시 떠야 한다'라는 압박이 있었을 텐데, 전체 13곡 중에서 무난하고 안전하게 가려는 곡이 없다. 철저히 글로벌 흐름에 정면 승부를 펼쳤다"라며 비교적 좋은 평가를 했다. 이효리는 평소 반려동물에 관심이 많아 아산에 위치한 유기견 보호소를 찾아 자원봉사자 30명과 함께 봉사 활동을 펼쳤다. 2011년 5월 20일에는 모피쇼가 열리는 것에 대해 이효리는 트위터를 통해 "혁신창의도시를 지향하는 서울시장님, 5월 16일자로 미국 웨스트헐리우드에선 모피판매금지법이 통과되었다고 해요. 그런데 서울시는 정말 모피쇼가 열리도록 방관하실 건가요?"라는 글을 올리며 반대의 입장을 보였다. 이효리는 2013년 1월 10일 같은 소속사 후배인 신인 걸 그룹 스피카의 뮤직비디오에 주인공으로 출연하며 화제를 모았다.

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